近日，清华大学深圳国际研究生院张正华团队、南京工业大学化工学院景文珩团队联合江苏双良环境在国际顶级期刊Energy & Environmental Science上发表了题为“Anti-electrowetting carbon film electrode with self-sustained aeration for industrial H₂O₂ electrosynthesis”的研究论文。
成果介绍：
图1. 结构非连续式抗电润湿碳膜电极概念的通用性和实用性
电化学双电子氧还原反应(2e− ORR)代表了一种经济且可持续的分布式按需生产H2O2的未来战略，适用于从大规模化学品生产到小型便携式卫生设施的潜在应用。气体扩散电极(GDE)被公认为是目前最有前途的2e− ORR电极架构平台，其允许气态反应物直接从供给端输送至反应性气-液-固三相界面(TPI)而无需预先溶解到电解质中。然而，由于高电流密度操作条件下的快速电润湿对气体扩散电极反应性三相界面造成的破坏性淹没，H2O2电合成工艺的工业转化面临选择性低和耐久性差的重大挑战。本研究通过对商业碳颗粒组装的传统平面电催化剂薄膜进行结构上的非连续化断裂处理，展示了具有自持曝气的抗电润湿碳膜电极的创新概念。在涂覆制造的炭黑-聚四氟乙烯活性层中形成的致密贯穿型微裂纹呈现出反常的水下疏水性。这种疏水性通过操纵微环境处的氧气浓度梯度允许氧气自驱动从开放空气持续扩散到活性界面，同时使电极能够以前所未有的选择性(>97%)和耐用性(>200小时)在工业相关电流密度(100–300 mA/cm2)下稳定运行而不会出现故障。COMSOL仿真、水淹驱动力计算和表面微结构分析表明，裂纹介导的抗电润湿效应的根本机制源于非连续性重构的区域电场、毛细管压力降低和内表面粗糙度增加。所展示的具有自曝气功能的抗电润湿碳膜对于开发用于工业规模H2O2电合成的下一代廉价且可扩展的非金属电极非常有潜力，并有望加强对广谱电化学耗气反应中电极界面结构与润湿性、产物选择性及运行耐久性之间规律的掌握和科学认识，为促进化学合成工业绿色低碳转型、助力“双碳”战略目标实现提供技术和理论储备。
作者介绍：
清华大学深圳国际研究生院张正华副教授为论文通讯作者，南京工业大学化工学院景文珩教授为论文共同通讯作者，清华大学深圳国际研究生院为第一单位。清华大学深圳国际研究生院博士后崔乐乐、江苏双良环境陈斌博士、南京工业大学张龙顺硕士为论文共同第一作者。本工作得到国家重点研发计划项目、国家自然科学基金项目、深圳市基础研究计划项目等项目的资助。
双良环境第一作者介绍：
陈斌，江苏双良环境科技有限公司，南京工业大学/苏州实验室联合培养博士。研究方向为水环境治理与修复、水生态修复、河道治理等。以第一/合作作者在Energy & Environmental Science等期刊发表SCI论文十余篇，授权国内发明专利八项。主持和参与科研项目共三项。
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